秦瑞轩教授、郑南峰教授、陶华冰教授、魏现奎教授团队在温和条件芳香化合物加氢及绿氢直接储存方面取得新进展。团队通过表面Pt基元尺寸调控构筑了Au-Pt双金属催化剂，并将光伏发电、质子交换膜（PEM）电解水制氢与液态有机储氢直接耦合。相关成果以“Achieving Distributed and Flexible Hydrogenation of Aromatics with Crude Hydrogen from Electrolyzers”为题，发表于《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.6c09601）。
绿氢的规模化利用有赖于高效的储运方式。将芳香化合物加氢制备液态有机氢载体（LOHC），可在常温常压下实现氢的储存与运输。然而，芳环化学性质稳定，其加氢通常需要高于100 ℃的温度和高达5 MPa的纯氢，与电解槽输出的低压、含水且流量随光照波动的粗氢难以匹配；同时，面向稳态工况设计的催化剂在波动氢流下往往发生不可逆重构而失活。针对上述问题，团队构筑了Pt表面富集、内部富Au的Au-Pt双金属纳米颗粒。XAS、depth-profiling XPS、CO-DRIFTS、STEM-EDX等表征表明，Pt主要富集于颗粒表面，且表面连续Pt基元的尺寸可通过Pt/Au比例调控。在30-60 ℃、1 bar H2条件下，苯甲酸加氢TOF可达5250 h-1。反应动力学与密度泛函理论计算等表明，Pt基元尺寸决定了芳环与氢在Pt表面的共吸附强度，催化活性随基元尺寸呈火山型关系。从头算分子动力学、原位XAS与连续流实验进一步揭示了“底物锚定稳定”机制：甲苯等芳香底物吸附于表面Pt位点后可将其锚定，抑制氢气诱导的表面Pt向颗粒内部迁移。这一认识为波动氢流下维持催化剂结构提供了明确的操作依据。在此基础上，团队搭建了“光伏发电—PEM电解制氢—芳环加氢”直接耦合的绿氢储存系统，电解产生的粗氢无需提纯或增压即可直接用于甲苯加氢。放大系统跨越夏、冬两季连续运行，储氢效率约96.2%，累计TON超过79,000。该工作为波动绿氢直接进入分布式化学品制造与液态储氢提供了实验依据。
该论文第一作者为2022级博士生符启军（现为学院博士后），宋丹丹、王翔、梁智尧、黄美铨等参与研究；共同通讯作者为秦瑞轩教授、郑南峰教授、陶华冰教授、魏现奎教授。该研究得到国家重点研发计划（2022YFA1504500）、国家自然科学基金（92261207, 22401113, 22502162, 22132004, U24A20489, 22388102）、新基石科学基金会、福建省自然科学基金（2024J09006, 2024H6001）及中央高校基本科研业务费（20720250005）等支持。
论文链接 https://doi.org/10.1021/jacs.6c09601
